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臭氧催化劑投加量對模擬草酸廢水COD 去除效果的影響

發(fā)布時間:2022-07-11人氣:
臭氧催化劑投加量對模擬草酸廢水COD 去除效果的影響
 
        比較了單獨臭氧氧化、MnO2催化劑吸附和MnO2催化臭氧氧化3 個體系對模擬草酸廢水COD 的去除效果,考察催化劑投加量對COD 去除率的影響,并建立和驗證了草酸氧化降解中的獨立反應(yīng)式.實驗結(jié)果表明:單獨臭氧氧化、MnO2 催化劑吸附和MnO2 催化臭氧氧化3 個體系對模擬草酸廢水COD 的去除率分別為4.94%、20.83%和44.44%.MnO2催化劑 很佳投加量為0.500 g/L 時,COD(草酸初始質(zhì)量濃度500 mg/L,初始COD 質(zhì)量濃度89 mg/L,反應(yīng)時間1 h)的去除率高達85.87%,由于MnO2催化O3產(chǎn)生·OH,MnO2/O3體系對模擬草酸廢水COD 的去除率明顯提高.依據(jù)化學(xué)計量矩陣方法,驗證并確立了草酸氧化降解過程的獨立反應(yīng)式.動力學(xué)理論計算和實驗結(jié)果均表明,MnO2催化臭氧氧化模擬草酸廢水COD的降解過程符合準一級動力學(xué)方程(R2>0.9).
1、不同體系中模擬草酸廢水COD去除效果
        實驗對比了單獨臭氧氧化、MnO2 催化劑吸附和MnO2 催化臭氧氧化3 個體系對模擬草酸廢水COD的去除率,結(jié)果如圖1 所示,其中,MnO2催化劑的投加量為0.167 g/L.從圖2 中可以看出:單獨臭氧體系中模擬草酸廢水的COD 去除率不到5%.由于臭氧分子與草酸的直接反應(yīng)速率常數(shù)≤4×10-2 L/(mol·s),此過程反應(yīng)速率較慢,導(dǎo)致單獨臭氧對草酸廢水COD去除率較低.當(dāng)加入0.167 g/L MnO2催化劑后,20 min 吸附平衡時COD 去除率達到20.83%.該反應(yīng)體系中分散的MnO2 能吸附H2O 分子,并將H2O分子分解成OH-和H+,形成表面羥基,表面羥基具有離子交換性質(zhì),因而表面羥基成為主要的吸附中心.另外,MnO2 上Lewis 酸位點能協(xié)調(diào)Lewis 堿分子,這些位點極具反應(yīng)性,MnO2 表面對羧酸陰離子具有較高親和力[15].因此,單獨MnO2 催化劑對模擬草酸廢水有一定的吸附作用.當(dāng)體系吸附平衡后開始通入臭氧,MnO2(0.167 g/L)催化臭氧氧化草酸廢水時COD 去除率提高到44.44%.MnO2 促進水環(huán)境中臭氧分解產(chǎn)生·OH,·OH 的氧化能力強(E0=2.8 V),且草酸與·OH 的反應(yīng)速率常數(shù)≤1.4×106 L/(mol·s),該常數(shù)遠高于臭氧與草酸的直接反應(yīng)速率常數(shù)[16].因此,MnO2催化劑和臭氧能夠協(xié)同促進草酸的降解.

圖1不同體系對模擬草酸廢水COD去除效果
        此外,在MnO2/O3 體系中,Mn4+/Mn3+在反應(yīng)中發(fā)生電子的轉(zhuǎn)移,生成另一部分·OH,提高催化活性,實現(xiàn)對有機物的徹底氧化(反應(yīng)式(1)—(4))[17].
2、MnO2投加量對模擬草酸廢水COD去除的影響
        MnO2 的投加量直接影響著目標污染物的降解率,因此在草酸的初始質(zhì)量濃度為500 mg/L,初始COD 為89 mg/L,總反應(yīng)時間為60 min 的條件下考察MnO2催化劑投加量對模擬草酸廢水的降解效果,實驗結(jié)果如圖2 所示.由圖2 可知:隨著MnO2催化劑投加量從0.167 g/L 增加到0.500 g/L,反應(yīng)60 min后,COD 去除率從44.44%提高到85.87%;MnO2 催化劑投加量繼續(xù)增加至0.668 g/L,COD 去除率稍下降至80.69%.總體而言,隨著MnO2催化劑投加量的增加,模擬草酸廢水的COD 去除率呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢.隨著催化劑投加量的增加,臭氧與催化劑的接觸面積增加,由于催化活性位點的數(shù)量增加,更多的臭氧被催化產(chǎn)生·OH,促進了草酸的降解[18].但是催化劑投加量過多時,會降低催化劑單位面積上草酸與臭氧的接觸濃度,導(dǎo)致COD 去除率下降[19].因此,本實驗體系中,MnO2 催化臭氧氧化模擬草酸廢水的 很佳投加量為0.500 g/L.

圖2催化劑投加量對模擬草酸廢水COD 去除效果的影響
 
3、動力學(xué)分析
        為了進一步探究MnO2 催化劑投加量對模擬草酸廢水COD 去除率的影響,進行動力學(xué)分析.對于表面吸附–催化反應(yīng)過程,動力學(xué)分析考慮了兩種情況:一是考慮催化劑吸附的去除率效果,建立表面吸附–催化反應(yīng)動力學(xué);二是單獨考慮此過程的催化反應(yīng)動力學(xué).
2.3.1 吸附–催化反應(yīng)動力學(xué)
        考慮了催化劑吸附的去除率貢獻,不同催化劑投加量體系中COD 去除濃度對數(shù)圖的線性擬合結(jié)果如圖3 所示.根據(jù)圖3建立了準一級動力學(xué)方程,結(jié)果見表1.由表1 可知:所有實驗體系中準一級動力學(xué)方程的相關(guān)性系數(shù)均達到0.9 以上,說明MnO2催化O3氧化對模擬草酸廢水降解符合準一級動力學(xué).
圖3 不同催化劑投加量體系中-ln(CODt /COD0)與時間的關(guān)系
表1 不同催化劑投加量對模擬草酸廢水降解動力學(xué)的影響
 
        催化劑投加量影響效果顯著性檢驗(P 檢驗)表明,所有P 值均遠小于0.05,說明MnO2催化劑投加量顯著影響模擬草酸廢水COD 的去除效率.當(dāng)MnO2 投加量由0.167 g/L 增加到0.500 g/L 時,動力學(xué)常數(shù)由0.010 8 min-1 升高到0.028 8 min-1,說明隨著MnO2 催化劑投加量的增加,模擬草酸廢水COD的去除效率逐漸升高.而MnO2催化劑投加量升高至0.668 g/L 時,動力學(xué)常數(shù)隨之下降至0.025 6 min-1.
 
2.3.2 催化反應(yīng)動力學(xué)
        若不考慮催化劑吸附的去除率貢獻,進行動力學(xué)分析其降解過程,結(jié)果如圖4 所示,根據(jù)圖4 建立了準一級動力學(xué)方程,結(jié)果見表2.由表2 可知:所有實驗體系中準一級動力學(xué)方程的相關(guān)性系數(shù)均達到0.9 以上,說明不考慮催化劑吸附的影響,MnO2 催化臭氧氧化對模擬草酸廢水的降解過程仍然符合準一級動力學(xué).
圖4 不同催化劑投加量體系中-ln(CODt /COD0)與時間的關(guān)系(反應(yīng)階段)
表2 不同催化劑投加量對模擬草酸廢水降解動力學(xué)的影響(反應(yīng)階段)

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